上海應物所在釷、鈾原子分子精密測量方向取得重要進展

釷-232由于其能夠吸收中子后轉換為易裂變的U-233構成釷鈾循環而成為第四代裂變堆釷基熔鹽堆(TMSR)中重要的基核燃料,其重要性日益突顯。含釷、鈾分子能級的精密測量對釷-鈾循環基礎研究以及先進核素分離技術具有重要的參考價值。中國科學院上海應用物理研究所劉洪濤研究員團隊與合作者長期致力于含釷、鈾原子分子的負離子光電子能譜研究,相關研究相繼在J. Phys. Chem. A (121, 10, 2108–2113, 2017,),Phys. Rev. Lett. (123, 203002, 2019),Phys. Rev. A (103, L050801, 2021),Phys. Rev. A (103, 042817, 2021),Phys. Chem. Chem. Phys.( 25, 4794, 2023),等期刊上發表;劉洪濤負責的中國科學院裝備研制項目"放射性錒系分子結構探測的慢電子速度成像譜儀”也在2023年10月順利通過驗收。

近期團隊相關成果以“The unusual quadruple bonding of nitrogen in ThN”為題,在線發表于國際權威期刊《自然通訊》(Nature Communications 14, 7677, 2023)。論文第一作者為上海應物所費澤杰副研究員,清華大學王家琪博士為論文共同一作;劉洪濤研究員、清華大學寧傳剛教授、中山大學熊孝根副教授作為共同通訊作者。

文章報道了低溫慢電子速度成像技術獲取的ThC-和ThN-負離子的光電子能譜圖,以極高的精度測量了ThC和ThN分子的電子親和能(EA)分別為1.562 eV和1.576 eV。實驗測量結合理論計算揭示了在ThN分子中釷與氮之間存在四重鍵相互作用,與ThC分子具有相似的成鍵模式。這一研究結果打破了人們對于主族元素氮最高只能形成三重化學鍵的常規認識,而且對于從化學鍵角度理解釷金屬元素的碳化物和氮化物分子穩定性具有重要意義。

該研究得到了中國科學院戰略性先導科技專項、國家自然科學基金和中國科學院青年創新促進會等項目的資助支持。

文章鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-023-43208-z

圖1:慢電子速度成像光電子能譜儀現場圖

圖2:ThN-負離子光電子能譜圖